FF值突破0.8,PSCs又发一篇Science子刊! – 材料牛
【背景介绍】
杂化有机-无机卤化物钙钛矿是值突一种很有吸引力的光电材料,具有成本低、发篇易制造、材料全色吸收太阳光强、值突载流子扩散长度长等优点。发篇具有常规(n-i-p)结构的材料钙钛矿太阳能电池(PSCs)的功率转换效率(PCEs)最高已达到25.5%。但是值突,倒置(p-i-n)PSCs的发篇PCE明显低于常规结构器件。尽管开路电压(Voc)、材料短路电流(Jsc)和填充因子(FF)对PCE有着高度的值突相关性和协同作用,但大多数研究者主要致力于优化Voc和Jsc,发篇而不是材料理解和优化FF值。通常,值突PSCs的发篇FF值在0.7到0.8之间,即使PCEs在22.7%到23.3%的材料器件,其FF值也低于0.8。优化FF,通常需要低串联电阻(Rs)和高并联电阻(Rsh)。PSCs中的Rs由导电基底、电子和空穴传输层(ETL和HTL)等确定,因此提高ETL和HTL的电导率和迁移率有助于优化FF值。为提高Rsh值,应尽可能减小载流子复合引起的漏电流。虽然已提出了许多钝化方法来降低缺陷密度,显著提高Rsh和减少缺陷诱导的复合。当小分子作添加剂时,其高挥发性和高扩散系数可能使PSCs在极端条件下难以保持长期稳定性。当使用聚合物作为添加剂时,其具有一维(1D)线性结构,在修饰钙钛矿薄膜的表面时只能表现出单一的钝化效应。很少有研究者通过具有多个分支和每个分支上有多个官能团的三维(3D)聚合物直接钝化钙钛矿薄膜。
【成果简介】
近日,西北工业大学李炫华教授和瑞士洛桑联邦理工大学Michael Grätzel教授(共同通讯作者)等人报道了一种3D星形多面体低聚倍半硅氧烷-聚甲基丙烯酸三氟乙酯-b-聚甲基丙烯酸甲酯(PPP)聚合物作为调节钙钛矿薄膜结晶的新型调节剂。星形PPP材料中作为核心的多面体低聚倍半硅氧烷被八个支链包围,包括聚甲基丙烯酸三氟乙酯和聚甲基丙烯酸甲酯分子链。核心是一种有机-无机分子内杂化材料,具有高度对称的刚性Si-O-Si立方笼骨架,可以提供PPP材料的3D结构稳定性。在PPP聚合物分支上,有多个化学锚定位点,包括羰基(C=O)和-CF3,它们作为3D骨架模板钝化晶界和界面表面的缺陷,抑制非辐射复合和电荷输运损失,并改善在水分、热,光照应力。测试结果表明,PPP改性的倒置器件获得了最佳的22.1%的PCEs和高达0.862的FF值。在大气环境下(40% RH、25 ℃)暴露6000 h后,非封装改性器件显示出显著增强的环境稳定性,保持超过93%的初始效率。封装后的改进型器件具有良好的工作稳定性,在45 ℃一次太阳光照下最大功率点跟踪1000 h后,效率几乎没有变化;在75 ℃一次太阳光照下连续1000 h,热稳定性仍旧非常好,初始效率保持在91%。研究成果以题为“Efficient and stable inverted perovskite solar cells with very high fill factors via incorporation of star-shaped polymer”发布在国际著名期刊Science Advances上。
【图文解读】
图一、PPP聚合物和钙钛矿之间的相互作用
(A)PPP聚合物的结构式;
(B)PPP聚合物与钙钛矿相互作用示意图;
(C)PPP聚合物、PbI2和PPP-PbI2的FTIR光谱;
(D)C=O的指纹区;
(E-F)对照组和PPP改性钙钛矿薄膜中Pb 4f和N 1s的XPS光谱;
(G)FAI和FAI-PPP混合物的1H NMR光谱;
(H)MABr和MABr-PPP 混合物的1H NMR光谱。
图二、钙钛矿薄膜的形态和结构特性
(A-B)对照组和PPP改性钙钛矿薄膜的俯视SEM图像;
(C-D)对照组和PPP改性钙钛矿薄膜的横截面SEM图像;
(E)PPP改性钙钛矿晶体的高分辨率TEM图像;
(F)(E)中红色框的放大TEM图像;
(G)对照组和PPP改性钙钛矿薄膜的XRD谱。
图三、光伏性能
(A)PP改进PSCs的器件结构;
(B)对照组和PPP改进器件的正向和反向扫描中获得的J-V曲线;
(C)在0.91和0.97 V下,对照组和PPP改进器件的光电流和SPO;
(D)对照组和PPP改进器件的EQE谱和积分电流;
(E)对照组和PPP改进设备的20个PSCs的PCE直方图;
(F)收集FFs与PCE,报道倒置PSCs。
图四、PPP改性对钙钛矿薄膜电效应的影响
(A-B)SSPL、对照组和PPP改性钙钛矿薄膜的TRPL光谱;
(C)1/C2与控制和PPP改进PSCs中施加的电压图(Mott-Schottky);
(D)器件中Voc与Jsc的对数作图;
(E)对照组和PPP 改进PSCs的J-V曲线;
(F)器件FF S-Q限制包括电荷传输损耗和非辐射损耗。
图五、稳定性
(A)非封装对照组器件和PPP改进器件的空气稳定性;
(B)在45 °C一次太阳光照下,在空气中有无PPP改进的封装PSCs的最大功率点(MPP)跟踪;
(C)封装对照组器件和PPP改进器件的热稳定性;
(D-E)对照组和PPP改进的无电极PSCs器件在75 °C和全谱太阳光照下、N2气氛中热老化300 h前后的ToF-SIMS深度曲线。
【小结】
综上所述,作者设计了一种3D星形多功能PPP聚合物来修饰用于倒置PSCs器件的钙钛矿薄膜。PPP改进的倒置PSCs获得了最佳的22.1%的PCEs和高达0.862的FF值。作者还使用了一个修正的细致平衡模型来确认,相对于其S-Q极限(0.904),PPP修正器件中FF(0.862)的损失主要是由缺陷诱导的复合引起的,而不是由Rs和Rsh引起。如果非辐射载流子复合由Shockley-Read-Hall体机制控制,则从S-Q限值1.32 V下降到观测值1.10 V的主导因子Voc将对应于0.820的FF值,低于0.862的测量值。因此,表面复合可能是PPP修饰器件中的主要复合机制。通过钝化界面中的缺陷来进一步提高FF,使其接近S-Q极限0.904是可行的。改进后的器件在环境中表现出显著的增强,在暴露于RH为40%的空气中6000 h后,其初始效率保持在93%以上。经PPP修饰的封装器件同样表现出显著的操作和热稳定性的改善,在45 ℃连续一个太阳光照下,在最大功率点运行1000 h后,而没有效率损失。因此,在钙钛矿型薄膜中引入星形多功能分子,极大地提高了其性能,特别是在倒置PSCs结构中的性能,为这些太阳能电池的实际应用开辟了新的方向。
文献链接:Efficient and stable inverted perovskite solar cells with very high fill factors via incorporation of star-shaped polymer. Science Advances, 2021, DOI: 10.1126/sciadv.abg0633.
通讯作者简介
李炫华,西北工业大学教授,伦敦玛丽女王大学客座教授,“馆藏壁画保护修复与材料科学研究”国家文物局重点科研基地副主任,香港大学电子工程系(光电子学)博士,纳米能源材料研究中心核心成员。从事纳米光电材料与文物保护材料相关研究。主持国家、省部级等各类项目10余项,授权国家发明专利19项,以第一作者或通讯作者在Sci. Adv., Nature Commun., Chem.Soc. Rev., Energy Environ. Sci., Adv. Mater., Adv. Energy. Mater., Adv. Funct. Mater., 等国际期刊上发表论文65篇,影响因子大于15的论文23篇, 11 篇文章被选为封面。 入选国家万人计划“青年拔尖人才”,陕西省科技重点创新团队负责人,陕西省高层次人才“特支计划“青年拔尖人才,陕西省青年科技新星,西北工业大学翱翔青年学者等。
https://teacher.nwpu.edu.cn/lixuanhua
西北工业大学李炫华团队依托西北工业大学材料学院和文化遗产研究院,招聘教授、副教授研究人员。研究方向:钙钛矿电池,光催化制氢,二氧化碳还原和杀菌相关,应聘人员请发简历到 lixh32@nwpu.edu.cn。
本文由CQR编译。
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